喷雾式天然气水合物储气系统的实验研究

利用自行设计的喷雾式天然气水合物储气实验系统,研究了喷雾强化措施下的水合物制备所形成水合物的形态特征,考察在不同初始压力和初始温度条件下水合物形成过程的压力变化特性及其对水合物生成速率和生成量的影响,并且分析和比较了间歇进气与连续进气两种不同进气方式下水合物的生成特性.实验结果表明,初始压力越高、初始温度越低,反应生成水合物的速率越快,生成的量越多;在进气方式比较方面,连续式进气生成水合物的速率比间歇式进气要快,能耗要低,因而连续式进气比间歇式进气具有更好的速率和效率.     

喷雾制取天然气水合物过程的特性

考虑到水的雾化可以有效提高气-水接触面积,有助于提高水合物生产速率,设计和建造了一个半间歇式雾流强化水合物实验装置,用于探索和揭示喷雾强化天然气水合物制备过程的基本特性,包括制备水合物的形态特征,形成过程中参数的变化规律,以及系统初始压力和初始水温度对形成过程诱导时间的影响.实验结果证明,在半间歇式反应器中,喷雾强化方式可以制取天然气水合物,并能有效地缩短水合物形成的诱导时间.水合物的制备过程中,喷雾的启动会引起系统内部压力有短暂的升高.     

天然气水合物在喷雾装置中的制备

采用雾流强化实验装置对天然气水合物的合成进行实验研究,发现该方法能增加气-水接触面积、强化传热传质以及加速水合物生成.实验数据验证了反应压力与系统过冷度是水合物快速形成的重要影响因素.当反应温度一定时,初始压力越大,反应压降速率越大;过冷度越大,对应的压降速率越大.     

悬垂水滴表面天然气水合物的传热生长模型

在气体水合物生成动力学的研究基础上,基于天然气水合物的喷雾法制备,对悬垂水滴形成天然气水合物的过程进行分析,建立了受传热控制的水合物生长模型,并对模型作了求解与讨论.结果表明未反应的水滴达到相平衡温度的时间随水滴半径的减小而减小,随过冷度的增大而增大;达到相平衡温度后水滴的反应时间随过冷度的增加而减小,但与水滴尺寸的变化无关.水滴达到相平衡温度的时间很短,而随后的水合反应持续时间较长,缩短水滴到达相平衡温度后的反应时间可明显加速水滴的水合过程.     

HCFC141b气体水合物水平换热管外生长特性研究

通过自建的可视化气体水合物反应实验台,对质量分数为0.2%的SDS(十二烷基硫酸钠,分子式为C12H25SO3Na)水溶液和HCFC141b在单根水平换热管外生成气体水合物的过程进行了可视化观测,通过照片和采集的温度值对水合反应的过程特性进行了描述,发现气体水合物和冰的生长形态完全不同,它不是围绕着换热管生长,而是沿着固体表面(换热管表面)渗透到制冷剂相中生长.采用表面自由能理论进行机理分析表明,其原因在于水溶液在表面张力的作用下可以沿着换热管表面自发渗透到制冷剂相中.据此可以认为,在间接接触换热式气体水合物蓄冷系统中,如果在换热器外增加垂直金属翅片,将有利于改进气体水合物的生长过程.     

H_2、N_2、CO和CO_2在液体石蜡中的溶解度和传质系数的研究

在机械搅拌高压釜中测定了290.15～513.15K、0.5～4.0MPa范围内H2、N2、CO和CO2在液体石蜡中的溶解度和体积传质系数。结果表明,H2、N2、CO和CO2的平衡溶解度均随着压力的升高而增大,N2、CO和CO2的平衡溶解度随温度的升高而减小,但氢气的平衡溶解度随温度的升高而增加。回归了各种气体的溶解度系数Hi与温度T的关联式。H2、N2、CO和CO2的体积传质系数均随着压力和温度的升高而增大,温度和压力对不同气体的体积传质系数的影响各不相同,氢气的体积传质系数受温度和压力变化的影响较大,二氧化碳的次之,一氧化碳和氮气的变化较小。     

煤体温度对钻孔瓦斯放散特征的影响

为了研究围岩中不同温度条件下煤层瓦斯抽采时的初始放散特征,使用了自行研制的煤体瓦斯吸附-解吸试验装置,建立了煤体钻孔瓦斯放散物理模型,分别在27.5℃和28℃条件下采用N2进行煤体的吸附试验和钻孔瓦斯放散试验,并在27.5℃条件下对比了CO2和N2放散特征,实验过程对瓦斯压力、总应力和钻孔瓦斯放散速度进行了监测。试验结果表明,瓦斯压力相同条件下,煤体有效应力随温度升高而增大,钻孔瓦斯的放散初始速度与煤体的有效应力呈明显的负相关关系;结果还表明,本试验中煤样对CO2的吸附量约为N2吸附量的5倍,且CO2的放散速度明显大于N2。     

气-液界面处水合物膜形成过程的传热分析

通过对静止系统的气-液两相界面处水合物膜形成过程的分析，建立了一维水合物膜形成过程的传热数学模型，提出了根据气体的消耗率确定出水合物膜厚度随时间的变化关系，分析水合物的反应体系中各相的温度分布，明确了水侧温度分布规律．结果表明，强化水侧的传热效果对提高水合物的生成速率具有重要的意义．     

气水合物形成时的诱导时间定义辨析

以气水合物形成过程中的诱导现象为基础,借助于微观和宏观概念对各种理论模型提出的诱导时间定义进行了归纳和总结,分析了其中的区别和联系.进一步明确了诱导时间及其相关时间间隔段的含义及特殊状况下诱导时间的确定方法.为使诱导时间的测量更具操作性和定义具有普遍适用性,切实将其作为判断促进剂或抑制剂影响水合物形成动力学的依据,建议将诱导时间定义为从反应开始到系统某状态参数发生急剧变化所经历的时间,即系统从水合反应开始到产生大量可视晶体所需要的时间.     

管壳型二甲醚合成反应器的二维数学模型

以CO加氢、CO2加氢合成甲醇和甲醇脱水生成二甲醚反应为关键反应,CO、CO2和二甲醚为关键组分,建立了管壳型二甲醚合成反应器的二维数学模型,用二维正交配置法求得催化床内各组分浓度和床层温度随轴向和径向分布,模拟计算了反应器的操作性能。结果表明:操作压力、入塔气量对催化床轴向温度分布有较大影响,反应进口温度对反应影响不大,径向温度差基本在2~4°C,径向浓度差一般不超过0.1%。